A multi-component Duan-Zhang-Kim mesoscopic reaction rate model for shock initiation of multi-component PBX explosives
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摘要: 提出了多元混合PBX炸药孔隙塌缩热点模型新的处理方法,构建了新的细观反应速率模型,系列数值模拟结果与实验结果均一致,表明该细观反应速率模型可较好地描述和预测炸药组分配比及颗粒度对多元混合PBX炸药冲击起爆过程的影响。PBX炸药冲击起爆过程主要受热点点火过程和燃烧反应过程共同作用:HMX占主导成分的PBXC03炸药,起爆压力低,冲击起爆过程受热点点火影响较明显,热点点火后的燃烧反应速度较快,表现为加速反应特性;TATB占主导成分的钝感PBXC10炸药,起爆压力高,冲击起爆过程主要受点火后的燃烧反应过程控制,且点火后燃烧反应速度较慢,表现为稳定反应特性。Abstract: This paper offers a new method for calculating the reaction rate of the pore collapse hot-spot ignition in multi-component PBX explosives, and proposes a new mesoscopic reaction rate model capable of describing and predicting the shock initiation and detonation behavior of multi-component PBX explosives with any explosive components proportion as well as any explosive particle size. The pressure-time histories in the explosive samples calculated using this mesoscopic reaction rate model are in good agreement with the experimental data. The shock initiation and detonation process of PBX explosives is mainly controlled by both the hot-spot ignition processes and the combustion reaction processes. The PBXC03 explosive with the dominant component of HMX is mainly controlled by the hot-spot ignition and shows the accelerated reaction characteristics. With the dominant component of insensitive TATB, the critical initiation pressure of PBXC10 is high and the shock initiation behavior is controlled by the combustion reaction process, which shows a stable reaction characteristics.
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环四亚甲基四硝胺(奥克托今,HMX)具有高密度、高能量、热安定性等特点,是被广泛使用的高能单质炸药之一,但其冲击波感度较高,在意外撞击刺激下容易发生起爆直至爆轰反应而造成灾难性后果[1-2];三氨基三硝基苯(TATB)是非常钝感的耐热炸药,但能量较低[3]。根据能量和感度要求,将HMX与TATB按照不同配比混合,并添加少量黏结剂、增塑剂等,制备出具有良好的安全性和高能特性的HMX/TATB混合基高聚物黏结炸药(PBX)[4-5],是目前钝感高能炸药配方研究的重要方向。组分HMX与组分TATB的爆轰成长特性及能量释放特点不同,受各炸药组分自身反应机制特性控制,Grebenkin[6]指出HMX基PBX炸药宏观反应受热点密度控制,而TATB基PBX炸药受热点燃烧波速度控制。对于多元混合PBX炸药,各炸药组分含量不同将导致混合炸药冲击起爆爆轰成长特性有明显差异。研究多元混合PBX炸药的冲击起爆细观反应机理,建立可以反映各炸药组分含量及细观结构影响的宏细观反应速率模型是当今爆轰学领域中最活跃、最具挑战性的课题之一。
“热点”尺寸很小,在压装PBX炸药中,“热点”的时空尺度分别是纳秒和微米量级。孔隙塌缩(如黏塑性流动、微射流、气体绝热压缩和孔隙附近剪切带等)是PBX炸药冲击起爆“热点”生成的主导机制[7-11],“热点”点火后的化学反应主要由表面燃烧机理描述[12]。然而,目前基于弹黏塑性孔隙塌缩热点理论的宏细观反应速率模型[13-15],难以适应炸药多种细观结构如颗粒尺寸、孔隙度、组分配比含量等因素的影响,模型参数的普适性较差。近年,Duan等[16]基于Kim模型[17]建立了描述PBX炸药孔隙塌缩的弹黏塑性双球壳塌缩模型,提出了Duan-Zhang-Kim (DZK)细观反应速率模型,该模型可较好地反映细观结构如颗粒度、孔隙度和黏结剂含量及强度等对PBX炸药冲击起爆过程的影响[18-19],但进一步研究[20]表明,DZK模型只能较好地描述一种主炸药成分的混合炸药(一元混合炸药)的冲击起爆过程,如PBX9501炸药(HMX的质量分数为95%,Estane的质量分数为2.5%,BDNPA/BDNPF的质量分数为2.5%)和PBX9502炸药(TATB的质量分数为95%,Kel-F800的质量分数为5%)等,对多元混合PBX炸药的冲击起爆过程适应性较差。
本文中,建立可反映炸药组分含量及细观结构对多元混合PBX炸药冲击起爆过程影响的细观应速率模型,对比研究PBXC03和PBXC10两种HMX/TATB混合基PBX炸药(炸药组分一致但含量不同)的冲击起爆爆轰成长特性。PBXC03炸药中HMX的质量分数为87%,TATB的质量分数为7%,Viton的质量分数为6%;PBXC10炸药中HMX的质量分数为25%,TATB的质量分数为70%,Kel-F800的质量分数为5%。
1. 多元DZK反应速率模型
依据多元混合PBX炸药细观结构特征和孔隙塌缩热点机制,忽略不同炸药组分在塌缩变形过程中的相互力学作用,假设不同炸药组分各自独立的做球对称塌缩变形而互不影响,如图1所示,以二元混合PBX炸药为例,将描述混合PBX炸药孔隙塌缩热点的弹黏塑性不规则双球壳模型[20]分解为2个独立的弹黏塑性双球壳塌缩热点模型,分别计算每个弹黏塑性双球壳在冲击波作用下塌缩变形形成热点的过程。据此多元混合PBX炸药孔洞塌缩热点物理模型,构建多元混合PBX炸药细观反应速率模型表达式。
炸药孔隙度α定义为炸药中孔隙体积与炸药体积之比,也可表示为炸药理论密度ρt与实际装药密度ρ的函数:
α=1−ρρt=j∑l=1Nlr3ilj∑l=1Nlr3ol=j∑l=1χlαlj∑l=1χl (1) 式中:Nl、χl和αl分别为第l种炸药组分的总颗粒数、体积分数和孔隙度。
黏结剂含量β为炸药黏结剂体积Vb与炸药体积Ve之比:
β=VbVe=j∑l=1Nl(r3ml−r3il)j∑l=1Nl(r3ol−r3ml)=j∑l=1χlβl1−αl1+βlj∑l=1χl1−αl1+βl (2) 为方便获取αl、βl值,假设各炸药组分(l=1,2,···,j)的孔隙度αl相等,黏结剂含量βl相等,即:
αl=r3ilr3ol≡αl=1,⋯,j (3) βl=r3ml−r3ilr3ol−r3ml≡βl=1,⋯,j (4) 对于给定炸药,孔隙度α、黏结剂含量β和各炸药组分的颗粒半径rol已知,结合式(3)和式(4)即可求得每种炸药组分的孔洞半径ril和黏结剂与炸药界面处半径rml。
每种炸药组分的反应速率采用一元混合PBX炸药的DZK细观反应速率模型[16],并在低压慢反应阶段引入燃耗因子
(1−λl)bl ,其中λl为第l种炸药组分的反应度(已反应炸药的体积分数),bl为常数系数。于是,多元混合PBX炸药的化学反应速率由各炸药组分的反应速率按照体积配比加权计算得到,即多元DZK细观反应速率模型如下:dλ(x,t)dt=j∑l=1χl[dλhl(x,t)dt+3λ2/3l(1−λl)blrolalpnl+Glpml(1−λl)sl] (5) 式中:方括号内的三项式表示第l种炸药组分的反应速率,其中第一项是热点点火反应速率[16,18],下标h表示热点点火,参数均是第l种炸药组分自身的热力学参数;后两项分别描述低压阶段的慢燃烧反应和高压阶段的快反应,bl、al、nl、Gl、ml和sl为常数系数,通过拟合第l种炸药组分的冲击起爆实验数据(压力-时间历史或粒子速度-时间历史)获得。
PBXC03和PBXC10炸药中HMX和TATB点火项中炸药自身热力学参数[19],见表1,表中Zl、Tl*、T0l、γel、cpl、kel和Ql分别表示第l种炸药组分的Arrhenius指前因子、活化温度、初始温度、黏性相关常数、定压比热、传热系数和化学反应热;式(5)后两项的常数系数(见表2),分别通过模拟常温下HMX基PBX炸药PBX9501(HMX的体积分数为92.7%,Estane的体积分数为3.9%,BDNPA/BDNPE的体积分数为3.3%)和TATB基PBX炸药LX-17(TATB的体积分数为92.8%,Kel-F800的体积分数为7.2%)的冲击起爆实验数据[21-22]获得,如图2所示,数值模拟结果与实验数据符合较好。下文所有数值模拟均采用该套反应速率模型参数。
表 2 PBX9501和LX-17炸药的反应速率模型第二、三项系数Table 2. Parameters of the second and the third terms in Eq.(5) for PBX9501 and LX-17炸药组分(l=1,2) al bl nl Gl ml sl PBX9501(HMX基) 0.027 2.05 1.00 800.0 3.355 1.00 LX-17(TATB基) 0.01 1.70 2.03 220.0 3.077 0.2 为方便说明,称HMX/TATB为原始基体、PBX9501/LX-17为取代基体,PBXC03和PBXC10炸药中含各取代基体的体积分数可通过原始基体体积分数换算获得,如表3所示。
表 3 PBXC03和PBXC10炸药中各取代基体的体积分数Table 3. Volume fractions of each substituted explosive component in PBXC10 and PBXC03体积分数 PBX9501(HMX基) PBXC03 PBXC10 LX-17(TATB基) χ1 1 0.923 193 0.247 764 0 χ2 0 0.076 807 0.752 236 1 2. 结果与讨论
为验证该多元DZK细观反应速率模型对于多元混合PBX炸药冲击起爆过程的适应性,利用DYNA2D程序,建立一维拉格朗日模型,并选取实验记录的炸药0 mm位置压力-时间曲线作为初始输入压力波形,分别模拟实验状态下PBXC03和PBXC10炸药的冲击起爆和爆轰成长过程。实验用PBXC03和PBXC10炸药组分配比及物理参数[19],如表4所示。PBXC03和PBXC10炸药的爆轰产物和未反应炸药状态方程均采用含温度形式的JWL状态方程:
表 4 PBXC03和PBXC10炸药组分配比及物理参数[19]Table 4. Components proportions and physical parameters of PBXC03 and PBXC10[19]炸药名称 组分及配比 装药密度
ρ/(g·cm−3)理论密度
ρt /(g·cm−3)平均颗粒度/μm HMX/TATB/黏结剂 重量/% 体积/% HMX TATB PBXC03 87/7/6 85.58/6.76/7.66 1.849 1.873 20~30 (细颗粒) 70~90 (中等颗粒) 100~130 (粗颗粒) 15 PBXC10 25/70/5 25.4/69.8/4.8 1.900 1.934 p=Ae−R1ˉV+Be−R2ˉV+ωcVˉVT (6) 式中:p、
ˉV 、T分别为爆轰产物或冲击波后未反应炸药的压力(GPa)、相对比容、温度(K),A、B、R1、R2、ω、cV为待定系数,参数值见表5。表 5 PBXC03和PBXC10炸药爆轰产物和未反应炸药状态方程参数[19]Table 5. JWL EOS parameters for detonation products and unreacted PBXC03 and PBXC10[19]参数 PBXC03 PBXC10 爆轰产物 未反应炸药 爆轰产物 未反应炸药 A/GPa 1 025.45 27 213 759.0 612.8 12 734.089 B/GPa 22.57 −73.854 4 18.58 −8.982 0 R1 4.91 19.87 4.32 10.4 R2 1.37 1.987 1.79 1.04 ω 0.29 1.99 0.21 2.50 cV/(GPa·K−1) 1.0×10−3 1.693 2×10−2 1.0×10−3 3.731 22×10−2 E0/GPa 10.0 — 10.0 — 此外,实验用锰铜压阻传感器的厚度为0.01 mm,并采用聚四氟乙烯薄膜包覆,其中0 mm位置传感器使用的薄膜厚度为0.2 mm,其余3个位置传感器使用的薄膜厚度均为0.1 mm。建模时,锰铜材料位置对应一个网格,其余网格胞元尺寸均为0.025 mm。这两种材料的状态方程均采用Grüneisen状态方程:
p=ρ0C2μ[1+(1−γ02)μ−a2μ2][1+(S1−1)μ−S2μ21+μ−S3μ3(1+μ)2]2+(γ0+aμ)E (7) 式中:p为压力,C为冲击波速度与粒子速度曲线的截距,S1、S2、S3为粒子速度曲线的斜率系数,γ0为Grüneisen系数,a为一阶体积修正系数,E为内能,压缩系数μ=ρ/ρ0−1,参数值[21]如表6所示。
不同炸药颗粒度的PBXC03和PBXC10冲击起爆过程中不同拉格朗日位置的压力-时间历史,分别如图3、4所示,数值模拟与实验结果均一致,表明该多元DZK模型能较好地适应于不同炸药组分配比、不同颗粒度的多元混合PBX炸药冲击起爆和爆轰成长过程。多元DZK模型参数完全由各炸药组分的一元PBX炸药DZK反应速率模型参数按照配比加权确定,无需重新标定反应速率模型参数,因此可构造任意组分的多元混合PBX炸药的细观反应速率模型。
PBXC03和PBXC10炸药爆轰成长过程存在明显的区别:冲击起爆初期,PBXC03炸药前导冲击波阵面压力增长不明显,但波后压力成长较快,压力高峰不断向前追赶前导冲击波,最终转为爆轰,压力-时间曲线呈凸起的鼓包状;但钝感PBXC10炸药整个冲击起爆过程中压力-时间曲线呈现台阶式增长,前导冲击波阵面压力增长较明显,但波后压力没有明显的增长趋势。不同基PBX炸药爆轰成长过程的显著差异表明两者的冲击起爆爆轰成长机制不同。
不同颗粒度PBXC03炸药前导冲击波阵面压力成长历史和前导冲击波迹线,如图5所示:细颗粒炸药前导冲击波阵面压力前期增长缓慢,但后期成长较快;而粗颗粒炸药前导冲击波阵面压力前期有相对明显的增长趋势,但后期成长较慢。因为细颗粒炸药潜在热点尺寸小,反应热点的数量少,热点释能缓慢,热点点火反应在波阵面附近的贡献小,但热点点火后,细颗粒炸药燃烧比表面积最大,燃烧反应最快,波后压力成长最快;而粗颗粒炸药潜在热点尺寸大,反应热点数量多,前期的波阵面压力成长明显,但随后的燃烧反应最慢,波后压力成长最慢。与PBXC03不同,不同颗粒度PBXC10炸药前导冲击波阵面压力成长历史,如图6(a)所示,包括前期热点点火阶段和后期燃烧反应阶段,细颗粒PBXC10炸药前导冲击波阵面压力成长比粗颗粒的快。因为TATB占主导成分的PBXC10炸药临界起爆压力高,波阵面附近热点数量饱和,PBXC10炸药起爆过程主要受燃烧反应控制,颗粒度越小,波阵面附近燃烧反应越快,快速释放的能量直接推动了波阵面压力升高。不同颗粒度下炸药前导冲击波迹线结果显示,颗粒度越小,到爆轰距离越短,到爆轰时间越早。
此外,为了进一步研究HMX与TATB基PBX炸药冲击起爆爆轰成长机制,采用上述多元DZK细观反应速率模型进一步计算PBXC03和PBXC10炸药反应流场中其他物理参量的变化特征。
PBXC03和PBXC10炸药冲击起爆不同拉格朗日位置典型的反应度和反应速率-时间曲线,分别如图7、8所示:PBXC03炸药前导冲击波阵面反应速率较慢,化学反应速率峰值出现在波后一段时间,因为HMX占主导成分的PBXC03炸药临界起爆压力低,波阵面附近热点数量少,化学反应速率慢,波后流场中的反应产生压缩波,随着压缩积累,炸药内部产生的热点数量变多,以燃烧波传播形式的炸药反应速率随之变快;PBXC10炸药化学反应速率峰值在波阵面附近,因为TATB占主导成分的PBXC10炸药临界起爆压力高,波阵面附近热点数量几乎饱和,波阵面附近的化学反应速率非常快,但TATB爆轰产物温度较低(约为HMX产物温度的一半[6]),导致后续燃烧波形式的化学反应速率变慢。可见,多元混合PBX炸药的冲击起爆过程化学反应进程主要受热点点火过程和燃烧反应过程控制。
PBXC03和PBXC10炸药冲击起爆过程不同拉格朗日位置典型的产物粒子速度-时间历史,如图9所示,其中PBXC03炸药峰值粒子速度出现在波后一段时间后,而PBXC10炸药的峰值粒子速度几乎在波阵面附近。
PBXC03和PBXC10炸药前导冲击波阵面迹线、峰值粒子速度迹线、峰值化学反应速率迹线和峰值压力迹线的计算结果,如图10所示,反应速率峰值在粒子速度峰值和压力峰值附近,稍晚于粒子速度峰值,稍早于压力峰值。随着拉格朗日位置的深入,产物粒子被压缩的程度会逐渐加重,反应速率的峰值会向冲击波阵面移动。
上述结果是PBXC03和钝感PBXC10炸药在各自临界起爆压力附近下的爆轰成长过程,PBXC03炸药在较低的起爆压力下爆轰成长过程与钝感PBXC10炸药明显不同,那么,提高加载压力,PBXC03炸药是否具有与钝感PBXC10炸药相似的爆轰成长特性?如图11所示,10 mm厚的铝飞片以2 800 m/s的速度撞击PBXC03炸药,压力时间历史和粒子速度时间历史一维计算结果显示,在高幅值冲击波作用下,PBXC03炸药冲击起爆反应区变窄,反应更集中靠近冲击波阵面附近,但爆轰反应区结构特征没有本质的改变,仍表现为波后压力增长,压力高峰不断向前追赶前导冲击波阵面,推动波后压力增长的主要动力是波后流场中快速的燃烧反应产生的压缩波。
3. 结 论
建立了新的多元Duan-Hang-Kim (DZK)细观反应速率模型,可较好地描述不同炸药组分配比、不同颗粒度的多元混合PBX炸药的冲击起爆过程,并得到以下结论:
(1)确定各炸药组分的DZK模型反应速率模型参数后,多元DZK模型适应于任意多种炸药组分、任意配比的多元混合PBX炸药冲击起爆过程,无需重新标定反应速率模型参数。
(2)多元混合PBX炸药冲击起爆过程主要受热点点火过程和燃烧反应过程控制。HMX基PBX炸药,起爆压力低,冲击起爆主要受热点点火过程控制,热点点火后的燃烧反应速度较快,表现为加速反应特性;TATB基钝感PBX炸药,起爆压力高,冲击起爆主要受点火后的燃烧反应过程控制,燃烧反应速度较慢,表现为稳定反应特性。
(3)冲击起爆过程中,反应流场各参量峰值发生的顺序为:最大粒子速度、最大反应速率和最大压力。
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表 1 常温下PBXC03和PBXC10炸药中HMX和TATB的热点点火项参数[19]
Table 1. Thermodynamic parameters of hot-spot ignition terms for HMX and TATB[19]
炸药组分l=1,2 Zl/μs−1 Tl*/K T0l/K γel/μs−1 cpl/(cm2·μs−2·K−1) kel/MPa Ql/(g·μs−2·cm−1) HMX 5.0×1013 26 500 298 0.026 1.4×10−5 8 5.439×10−2 TATB 3.18×1019 30 140.8 298 0.026 2.005×10−5 8 2.510×10−2 表 2 PBX9501和LX-17炸药的反应速率模型第二、三项系数
Table 2. Parameters of the second and the third terms in Eq.(5) for PBX9501 and LX-17
炸药组分(l=1,2) al bl nl Gl ml sl PBX9501(HMX基) 0.027 2.05 1.00 800.0 3.355 1.00 LX-17(TATB基) 0.01 1.70 2.03 220.0 3.077 0.2 表 3 PBXC03和PBXC10炸药中各取代基体的体积分数
Table 3. Volume fractions of each substituted explosive component in PBXC10 and PBXC03
体积分数 PBX9501(HMX基) PBXC03 PBXC10 LX-17(TATB基) χ1 1 0.923 193 0.247 764 0 χ2 0 0.076 807 0.752 236 1 表 4 PBXC03和PBXC10炸药组分配比及物理参数[19]
Table 4. Components proportions and physical parameters of PBXC03 and PBXC10[19]
炸药名称 组分及配比 装药密度
ρ/(g·cm−3)理论密度
ρt /(g·cm−3)平均颗粒度/μm HMX/TATB/黏结剂 重量/% 体积/% HMX TATB PBXC03 87/7/6 85.58/6.76/7.66 1.849 1.873 20~30 (细颗粒) 70~90 (中等颗粒) 100~130 (粗颗粒) 15 PBXC10 25/70/5 25.4/69.8/4.8 1.900 1.934 表 5 PBXC03和PBXC10炸药爆轰产物和未反应炸药状态方程参数[19]
Table 5. JWL EOS parameters for detonation products and unreacted PBXC03 and PBXC10[19]
参数 PBXC03 PBXC10 爆轰产物 未反应炸药 爆轰产物 未反应炸药 A/GPa 1 025.45 27 213 759.0 612.8 12 734.089 B/GPa 22.57 −73.854 4 18.58 −8.982 0 R1 4.91 19.87 4.32 10.4 R2 1.37 1.987 1.79 1.04 ω 0.29 1.99 0.21 2.50 cV/(GPa·K−1) 1.0×10−3 1.693 2×10−2 1.0×10−3 3.731 22×10−2 E0/GPa 10.0 — 10.0 — -
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