A constitutive model for ceramic materials including microstructural features and damage factor
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摘要: 为了研究不同微结构陶瓷材料的冲击破坏特征，以从微结构角度出发、描述陶瓷材料非弹性变形和断裂行为的Deshpande-Evan模型为基础构建本构模型，计算了无约束条件下材料的应力状态。为了验证改进模型的有效性，将VUMAT子程序编程方法将与ABAQUS有限元软件相结合，并将其应用于典型陶瓷材料（YAG透明陶瓷）冲击破坏过程的分析模拟。采用改进模型分析应变率、应力三轴度、晶粒尺寸及初始缺陷分布密度对YAG透明陶瓷动态力学行为和损伤演化机制的影响规律。结果表明：随着晶粒尺寸和裂纹分布密度的增加，YAG透明陶瓷破坏程度随之加剧，完全损伤区域面积也随之增加，晶粒尺寸对YAG透明陶瓷宏观破坏特征的影响程度要大于裂纹分布密度；YAG透明陶瓷失效强度以及断裂应变随着晶粒尺寸以及初始缺陷分布密度的增大而减小；随着应变率不断增加，YAG透明陶瓷在不同晶粒尺寸以及初始缺陷分布密度下的峰值应力和断裂应变均随之增加；裂纹扩展速度会随着晶粒尺寸的增加呈现出先增加而后平缓的趋势，裂纹扩展速度与初始缺陷分布密度系数成线性关系。改进模型可以描述YAG透明陶瓷微结构对其宏观破坏特征的影响，为进一步分析微结构对陶瓷材料宏观破坏特征的影响提供支撑。Abstract: In order to study the impact failure characteristics of ceramic materials with different microstructures, a constitutive model was constructed based on the Deshpande-Evan model which describes the inelastic deformation and fracture behavior of ceramic materials from the perspective of microstructure and the stress state of the material is calculated without considering the constraint condition. In order to verify the validity of the improved model, VUMAT subroutine programming method was used to combine it with ABAQUS finite element software, and it was applied to the analysis and simulation of the impact failure process of typical ceramic materials (YAG transparent ceramics). The effects of strain rate, stress triaxiality, grain size and crack distribution density on the dynamic mechanical behavior and damage evolution mechanism of YAG transparent ceramics were analyzed by using the improved model. The results show that with the increase of grain size and crack distribution density, the damage degree of YAG transparent ceramics increases, and the area of complete damage area increases. The influence of grain size on the macroscopic failure characteristics of YAG transparent ceramics is greater than that of crack distribution density. The failure strength and fracture strain of YAG transparent ceramics decrease with the increase of grain and crack distribution density. With the increase of the strain rate, the peak stress and fracture strain of YAG transparent ceramics under the influence of different factors (grain size as well as initial defect distribution density) increase. With the increase of grain size, the crack propagation speed of YAG transparent ceramics increases first and then flattens out, which is linearly related to the crack distribution density coefficient. The improved model can describe the influence of YAG transparent ceramic microstructure on its macroscopic failure characteristics, and provide support for further analysis of the influence of microstructure on the macroscopic failure characteristics of ceramic materials.
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在众多的油气资源中，气态的油气资源，例如天然气、瓦斯和原油、成品油挥发气体等，属于典型的易燃易爆气体，稍有不慎就可能引发火灾爆炸安全事故，从而造成重大人员伤亡和巨额经济损失。近年来，油气火灾爆炸事故仍时有发生，造成大量人员伤亡和难以估量的经济损失。为了避免受限空间内油气爆炸事故的发生，减少人员伤亡与财产损失，尚需加强对油气爆炸抑制过程的研究，从而提出有效的油气爆炸抑制技术和措施。
可燃气体爆炸抑制过程是一个非常复杂的过程，从抑制手段上看可以分为主动抑制和被动抑制2类[1]。然而，无论采用何种抑制手段，其目的均是控制可燃气体爆炸过程中火焰的发展，从而使火焰在传播过程中逐渐减速衰减并熄灭。然而，从掌握的文献来看，涉及可燃气体爆炸抑制剂[2-3]和抑制技术[4-5]的文献较多，而涉及抑爆机理的文献较少，特别是涉及油气爆炸抑制过程火焰行为的文献十分少见。
氮气是一种非常稳定的惰性阻燃气体，广泛应用于石油化工、冶金等领域中有防火防爆要求的各种场合。因此，许多文献中对氮气的惰化特性[6]、稀释特性[7]以及防火防爆性能[8]开展了较为深入的探究。然而在这些文献中，氮气常常被用作预混抑制剂以惰化、稀释可燃气体，而将氮气作为非预混抑制剂来抑制受限空间内可燃气体爆炸还鲜有报道。
本文中拟在激波管上通过可视化实验手段，对油气爆炸氮气非预混抑制过程进行可视化实验研究，从而获得油气爆炸氮气非预混抑制过程的火焰行为，以期为油料洞库或坑道等涉油气受限空间内油气爆炸的氮气非预混抑制技术和装备的研究提供参考。
1. 实验装置与实验方法
实验的主要装置包括可组装式激波管(200 mm×200 mm×5500 mm)、油气循环系统、数据采集系统、点火系统、高速摄影仪、计算机等。数据采集系统主要包括压力采集系统和浓度测试系统等。图 1是氮气非预混抑制油气爆炸时的主要实验装置布置示意图。
为了直观地分析氮气非预混抑爆过程的火焰行为和抑爆机理，在激波管上安装了可视化段(280 mm×200 mm)，并利用高速摄影仪捕捉火焰遭遇氮气后的火焰行为，以揭示火焰在氮气中的行为规律和氮气非预混抑爆过程的机理。
实验中，用FASTCAM-Ultima 512型高速摄影仪捕捉火焰在氮气非预混段内的行为，根据高速摄影仪的快门速度与采样频率就可以获得火焰前锋速度[9-10]。具体来说就是根据相邻照片中火焰前锋的位置差和相邻照片的时间差来计算火焰速度。
油气循环系统包括真空循环泵、油气蒸发装置(具体结构及工作原理见文献[11-12]。压力采集系统主要由压力传感器、采集卡和计算机组成。沿激波管共布置了3个压力传感器，实验中以这3个压力传感器采集到数据的平均值作为激波管内的压力值。浓度采集系统主要由GXH-1050型红外分析仪和NHA-502型汽车尾气分析仪组成。实验中油气浓度由GXH-1050型红外分析仪测试，而其他气体组分，如O2、CO、CO2等，均由NHA-502型汽车尾气分析仪测量。
实验用的氮气由氮气制备系统提供，氮气纯度约为95%(其余气体组分为主要为氧气)。非预混氮气段用厚度为0.2 mm的塑料薄膜隔离形成，由于激波管可组装，因此非预混氮气段长度可调。实验时，先由氮气发生装置制备好所需氮气，之后设置好氮气抑爆段长度、位置并充入氮气，然后向激波管内充入一定浓度的油气，最后点火并采集实验数据。
为了使实验结果具有代表性，实验中油气当量比(按异辛烷计算)设置为1，经计算，此时的初始油气体积分数约为1.61%。本文实验的初始条件设置为：氮气段长度为226 cm，氮气段近端与点火源的距离为55 cm，氮气段氮气和氧气的体积分数分别为95%和5%，油气初始体积分数为1.61%，氧气的初始体积分数为20.6%，点火能为5 J，初始温度为300 K，初始相对压力为0 Pa。
2. 实验结果分析
2.1 氮气非预混抑制过程超压与主要组分体积分数变化
图 2是激波管内油气爆炸有无氮气非预混抑制的超压(p)曲线。由图 2可以看出，无氮气非预混抑制时油气爆炸最大超压为0.430 MPa，达到最大超压时的耗时为0.342 s，超压上升速率为1.26 MPa/s。而当有氮气非预混抑制时油气爆炸最大超压仅为0.126 MPa，达到最大超压时的耗时为0.210 s，超压上升速率约为0.60 MPa/s。有氮气非预混抑制时的最大超压比无氮气非预混抑制时下降了约70.7%，平均超压上升速率比无氮气非预混抑制时下降了约52.4%。
图 2 有无氮气非预混抑制时的超压曲线Figure 2. Curves of overpressure of the explosion with and without suppression by non-premixed nitrogen实验中，当氮气段上游的油气被点燃后，火焰面后的已燃高温高压气体会推动火焰面前的未燃气体向下游运动，此时氮气段上游的薄膜会先在压力作用下破裂，这会导致火焰前方的未燃气体和氮气段内的氮气混合。因此，火焰必然会进入氮气段传播。此时，如果火焰能持续穿过氮气段，则抑制实验失败，如果火焰未穿过氮气段，则抑制实验成功。抑制实验能否成功，与氮气非预混段长度、氮气段上游的油气段长度、氮气段内氮气的纯度、初始油气浓度等因素有关[13]。但是仅以油气爆炸最大超压和平均超压上升速率来说明油气爆炸氮气非预混抑制成功与否还不够充分，还必须提供其他证据。表 1是油气爆炸氮气非预混抑制实验前后激波管内主要气体组分的体积分数(φ)。实验后激波管内油气、O2、CO2和CO的体积分数分别为1.19%、15.24%、2.86%和0.89%。这表明，实验后激波管内仍有大量的油气和O2剩余，并且均处于油气爆炸所需的极限[14]内。这说明，本次实验中氮气非预混段后的油气混合物并未发生燃烧，即火焰并未穿过氮气非预混段，本次抑制实验是成功的。
表 1 实验前后激波管内主要气体组分的体积分数Table 1. Volume fraction of main gas components before and after the experiment测量条件 φ/% 油气 O2 CO2 CO 实验前 1.61 20.42 0.01 0 实验后 1.19 15.24 2.86 0.89 2.2 氮气非预混抑制过程火焰行为与火焰速度
图 3是高速摄影仪捕捉到的火焰前锋在氮气非预混段中熄灭的过程。其中高速摄影仪采样频率为1000 s-1，快门时间周期为0.001 s。
图 3 高速摄影仪捕捉到的火焰前锋在氮气中熄灭的过程Figure 3. Photos of flame front in extinction, captured by high speed camera由图 3可以看出：
(1) 油气爆炸火焰前锋进入氮气段后，在初期仍保持上游的发展趋势向前发展，此时火焰前锋仍由较为清晰的轮廓，火焰前锋的形状略呈向下游凸出的抛物线(228~232 ms)。这主要是由于火焰受上游膨胀压力波作用，从上游进入氮气段时，流场速度大于火焰的燃烧速度，因此火焰仍具有一定的“惯性”，持续发生燃烧反应并放出热量，这也导致火焰前锋边界有能量支撑，呈现较为清晰的轮廓。这一阶段火焰最主要的特征是惯性相持。
(2) 油气爆炸火焰前锋从234 ms开始由抛物线状逐渐演化为布满激波管横断面的矩形，火焰的颜色也从外围逐渐由亮黄色变成暗红色，火焰前锋的轮廓也变得模糊(234~244 ms)。这主要是由于从234 ms开始，氮气对油气爆炸火焰的抑制效果开始显现，氮气分子在火焰放热产生的对流机制作用下，开始由火焰外围向火焰内部扩散。由于氮气分子是惰性的，它在火焰高温下作为第3体[15]参与油气爆炸的化学反应，其主要反应过程可用以下方程式表示：
CH+2O+N2→OH+CO+N2 (1) OH+OH+N2→H2O+O+N2 (2) O+O+N2→O2+N2 (3) 式(1)~(3)中左边的氮气分子自身能量较低，右边氮气分子能量较高，它们参与反应主要是携带走CH、O、OH、CO等高能自由基的能量，在碰撞反应过程中高能自由基将内能传递给氮气分子，成为氮气分子的动能，氮气分子促使链式反应向中止链大量发展。正是由于这一机制的存在，使得链式反应的方向发生了变化，链式反应逐渐中止。相应的，火焰温度随着化学反应历程的改变逐渐降低，这导致碳烟颗粒激发态的辐射强度下降，相应的辐射光颜色也由亮黄色逐渐向暗红色过渡。火焰在这一阶段最主要的特征是抑制衰减。图 4显示了处于抑制衰减阶段的火焰结构。从图 4可以看出，此时的火焰由衰减抑制区和核心区火焰构成，火焰与氮气的相互作用主要发生在衰减抑制区内。
(3) 火焰前锋在246~276 ms之间持续衰减，颜色由黄红色逐渐变为暗红色，火焰区形状不能自持并逐渐扩散消失。这是由于此时火焰前锋在氮气的抑制作用下，化学反应速度持续衰减，化学反应放热已不能为火焰的继续传播提供能量，火焰区在流场作用下已不能维持自身形状，逐渐向四周扩散，这又导致热量损失进一步的加剧，火焰区温度迅速下降，火焰厚度迅速变薄，最终火焰完全在氮气中熄灭。火焰在这一阶段最主要的特征是扩散熄灭。
从上述分析可以看出，氮气非预混抑爆过程大致经历了3个阶段，即惯性相持期、抑制衰减期、扩散熄灭期。这3个阶段分别耗时约6、12和32 ms。
图 5是根据火焰行为的高速摄影照片得到的氮气非预混抑爆过程中火焰前锋速度(v)随时间的变化曲线。由图 5可以看出：(1)氮气非预混抑爆过程中火焰前锋的速度随时间波动，这主要是由于火焰在传播过程中，放热与热损失、混合气体的速度场、边界条件(如开口或闭口)以及油气爆炸压力波相互作用的共同作用导致了受限空间火焰速度的波动。这一现象与机理在文献中[11]已进行了详细的讨论。(2)油气爆炸火焰进入氮气抑制段时速度约为20 m/s，在上游惯性作用下火焰速度上升至43 m/s，之后氮气的抑制作用开始显现，火焰开始减速。在约238 ms时火焰速度降低至零，此时的火焰为驻留火焰，之后，火焰的减速并没有停止，火焰开始向后方运动，火焰速度出现了负值，在约240 ms时火焰速度出现最小值，约为-12.92 m/s。之后为扩散熄灭期，火焰在振荡流场影响下，速度又开始增加，在244 ms时火焰速度又上升至10.77 m/s。然而之后，油气爆炸火焰随流场开始扩散，火焰放热、火焰温度、火焰面积等迅速减小，直至火焰完全熄灭。(3)在抑制衰减期内，火焰速度的衰减可用以下线性拟合公式描述：
图 5 氮气非预混抑爆过程中火焰速度随时间的变化Figure 5. Variation of the flame speed with time in suppression processv=−0.5756t+1368 (4) 式中：火焰速度v的单位为m/s，时间t的单位为ms。拟合因子R2为0.983。可以看出火焰速度的衰减强度约为576 m/s，因此氮气对火焰的抑制效果非常显著。
3. 结论
本文中在激波管内完成了油气爆炸的氮气非预混抑制实验。通过可视化手段，得到了油气爆炸火焰在氮气段内衰减熄灭的照片。实验数据分析表明，氮气非预混抑制手段能显著降低油气爆炸过程的超压和平均超压上升速率；油气爆炸的氮气非预混抑爆过程经历了惯性相持阶段、抑制衰减阶段和扩散熄灭阶段3个阶段；惰性氮气分子在火焰高温下作为第3体参与化学反应并携带走高能自由基的能量，促使链式反应向中止链大量发展，这是油气爆炸氮气非预混抑制过程的主要机理；处于抑制衰减阶段的火焰结构由衰减抑制区和核心区火焰构成，火焰与氮气的相互作用主要发生在衰减抑制区内；在抑制衰减期内，火焰速度的衰减可用线性拟合公式描述。
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图 1 陶瓷的典型微结构特征及缺陷
Figure 1. Typical microstructure characteristics and defects of ceramics
图 2 考虑微结构特征的陶瓷材料本构模型理论体系
Figure 2. Constitutive model theory system of ceramic materials considering microstructure characteristics
图 6 不同应变率下YAG透明陶瓷的应力-应变响应及损伤演化过程
Figure 6. Stress-strain response and damage evolution of YAG transparent ceramics at different strain rates
图 7 不同应力三轴度下YAG透明陶瓷的应力应变响应
Figure 7. Stress-strain response of YAG transparent ceramics under different stress triaxialities
图 8 不同晶粒度下YAG透明陶瓷的应力应变曲线
Figure 8. Stress-strain curves of YAG transparent ceramics with different grain sizes
图 9 不同裂纹分布密度下YAG透明陶瓷的应力应变曲线
Figure 9. Stress-strain curves of YAG transparent ceramics with different crack distribution densities
图 13 主裂纹扩展长度模拟结果与试验对比图
Figure 13. Comparison between simulation and test results of main crack propagation length
图 14 YAG透明陶瓷破坏特征，d=40 μm
Figure 14. Damage characteristics of YAG transparent ceramics while d=40 μm
图 15 YAG透明陶瓷破坏特征，d=100 μm
Figure 15. Damage characteristics of YAG transparent ceramics while d=100 μm
图 16 YAG透明陶瓷破坏特征，d=150 μm
Figure 16. Damage characteristics of YAG transparent ceramics while d=150 μm
图 18 YAG透明陶瓷破坏特征，g2=6
Figure 18. Damage characteristics of YAG transparent ceramics, g2=6
图 19 YAG透明陶瓷破坏特征，g2=10
Figure 19. Damage characteristics of YAG transparent ceramics, g2=10
图 20 YAG透明陶瓷破坏特征，g2=12
Figure 20. Damage characteristics of YAG transparent ceramics, g2=12
图 21 裂纹扩展速度与裂纹密度系数的关系
Figure 21. Relationship of crack propagation velocity with crack density coefficient
表 1 YAG透明陶瓷弹性阶段材料参数
Table 1. Material parameters of YAG transparent ceramics in elastic stage
密度/（kg·m3） 剪切模量/GPa 泊松比 σY/GPa 4550 113 0.25 1.58 
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表 2 YAG透明陶瓷塑性阶段材料参数
Table 2. Material parameters of transparent YAG ceramic in plastic stage
σY/GPa εY ˙ε0/s−1 ˙εt/s−1 n M 1.58 5.6×10−3 1×10−3 1×106 34 0.1
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Table 3. Material parameters of YAG transparent ceramics in crack propagation stage
d/μm 摩擦因数 KⅠC/（MPa·m1/2） β γ g1 g2 m ˙l0/（m·s−1） 100 0.75 1.27 0.45 2 0.5 6 30 0.01
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